Apple Configurator 2で iOS デバイスの DEP 化を実施した際に、「クラウド構成をダウンロードして適用することができませんでした。」と表示される場合、エラーメッセージに記載されているとおり、デバイスがネットワークに接続できていないか、DEP ポータル上に該当のデバイスがすでに DEP デバイスとして存在していることが原因です。

DEP ポータルにログインの上、該当デバイスに対して「デバイスの所有を取り消す」の操作をおこない、DEP デバイスとしての情報を削除した上で、改めて Apple Configurator 2から DEP 化の操作をお試しください。

なお、「デバイスの所有を取り消す」の操作を実施しても、Apple Configurator 2から再度 DEP 化がおこなえますので、ご安心ください。